高品质核桃壳滤料厂家揭示电容去离子电化学脱盐过程中的 pH 变化

　　高品质核桃壳滤料厂家揭示电容去离子电化学脱盐过程中的 pH 变化

　　高品质核桃壳滤料生产厂家揭示电容去离子电化学脱盐过程中的 pH 变化。本研究观察到在 MCDI 操作期间进水和出水之间的 pH 值会随着时间的推移而发生变化，这会导致硬离子沉淀，从而影响电极和膜的长期稳定性。

　　这些变化可归因于不同的现象，可分为两个不同的类别：法拉第和非法拉第。

　　研究表明，在长期运行期间，电极随时间老化，pH 值变化的幅度和方向会发生变化。我们研究了两种不同进料水溶液的这些变化：NaCl 溶液和自来水溶液。我们观察到在用 NaCl 溶液再生期间 pH 值降低，但在用自来水再生期间 pH 值升高，这可能会导致硬度离子沉淀。

　　我们将实验结果与理论进行比较，并得出结论：对于老化的电极，非法拉第过程是 pH 值变化的主要原因。此外，我们发现对于自来水脱盐，HCO3-和 CO32-离子的吸附和解吸会影响 pH 值的变化。

　　02背景介绍

　　尽管 CDI 是一种有前途的苦咸水淡化技术，但长期稳定运行仍然是一个挑战。除了 EDL 中的电容性离子存储之外，还会发生不希望的法拉第过程。这些法拉第过程被认为是海水淡化性能随时间下降的主要原因。

　　此外，这些过程会导致海水淡化过程中的 pH 值发生变化，当溶液中存在硬度离子(Mg2+、Ca2+和 Fe2+/Fe3+)和碳酸根离子(HCO3-和 CO32-)时，就会导致盐析出，从而影响CDI 电池的脱盐性能和长期稳定性。

　　导致 CDI 过程中 pH 值变化的机制可分为两类：法拉第反应和非法拉第过程。非法拉第过程，例如离子迁移率的差异，会影响单个离子的吸附率，例如 H+和 OH-，从而影响局部 pH 值。对于法拉第反应，在阳极，主要考虑碳、氯化物和水氧化等反应，而在阴极，则与溶解氧和水的还原有关。

　　在实验和理论上，许多研究报告说，如果进水只含有氯化钠，则解吸过程中的 pH 值会降低。

　　然而，目前的工作表明，对于含有不同离子混合物的真正微咸水(自来水)，在解吸过程中观察到 pH 值升高。解吸过程中这种 pH 值升高是有问题的，尤其是当我们在高水回收率下运行时，会导致解吸过程中流道中的盐浓度很高。当高盐浓度与高 pH 值相结合，就会导致盐类沉淀，例如碳酸钙(结垢)在 CDI 电池的膜或其他组件上。

　　本研究报告了在不同水回收率下 MCDI 和 i-MCDI 操作中老化电极的 pH 值波动。此外，我们将NaCl实验的实验结果与仅包括非法拉第过程的理论进行了比较，我们发现该理论很好地描述了实验数据的趋势。

　　03图文导读

　　在吸附步骤中，流出物 pH 值高于进料 pH 值，而在解吸过程中，流出物 pH 值低于进料 pH。有趣的是，我们观察到，就趋势而言，理论很好地描述了流出物 pH 值的变化，即我们观察到吸附过程中的 pH 值增加和解吸过程中的 pH 值下降。

　　对于用 N2和空气吹扫溶液的理论计算 pH 变化，实验观察到的 pH 变化幅度大于理论预测的幅度。对于 20 mM NaCl 进料溶液，实验观察到的 pH 变化幅度与吸附步骤的理论预测相似，而对于解吸步骤，幅度略大于理论预测的幅度。然而，动力学与预测不同，这可能是由于 pH 传感器的灵敏度有限(<0.1 pH 单位)。

　　显然，该理论仅包括非法拉第现象，例如溶液中存在的离子物质的不同扩散系数的影响，与我们之前的研究相比，该理论很好地描述了数据。在我们之前的研究中，我们将理论与使用原始电极进行的实验进行了比较，我们得出结论，必须考虑法拉第现象来解释实验数据。然而，在目前的工作中，我们使用了老化的电极，理论与数据的一致性表明，对于老化的电极，非法拉第现象是 pH 变化的主要原因。

　　有趣的是，对于用自来水进行的 MCDI 实验，与 NaCl 的情况相比，pH 值的变化是相反的，即 pH 值在吸附过程中降低，在解吸过程中升高。由于在用自来水解吸过程中观察到的 pH 值升高会导致结垢，因此必须开发和探索策略来逆转这些变化。

　　为此，使用 i-MCDI 堆叠进行了自来水脱盐实验。对于自来水脱盐，在 i-MCDI 中观察到的出水 pH 值变化与 MCDI 中的相似：出水 pH 值在吸附过程中降低，在解吸过程中升高。这一发现表明水中的 pH 值变化与吸附和解吸过程中的电池操作无关。

　　我们使用 Visual MINTEQ 3.1 比较了吸附和解吸过程中自来水脱盐的实验测量的流出物 pH 值变化与计算出的 pH 值。计算出的 pH 值与测量的 pH 值具有相似的趋势，即流出物 pH 值在吸附过程中降低，在解吸过程中升高。

　　我们在脱盐步骤中改变 HCO3-的浓度降 (ΔcHCO3- )，结果表明，pH值的变化依赖于ΔcHCO3- ，并且在吸附步骤中增加HCO3-离子去除会导致更明显的 pH 值变化。

　　接下来，我们预测了作为水回收率函数的结垢潜力。为此，我们使用 Visual MINTEQ 软件计算了解吸过程中收集的水的 pH 值，用于基于测量的离子组成进行 50% 水回收实验。结果显示，对于高于 70% 的水回收率，我们观察到显着的结垢潜力(LSI > 0.5)，并且结垢潜力随着水的回收率而增加。

　　在自来水脱盐过程中，pH 值的变化主要是由碳酸盐物质的吸附和解吸引起的。但是，如果不存在碳酸盐物质，则 pH 值的变化归因于 Na+、Cl–、H+和 OH–离子迁移率差异对单个离子传输速率的影响。这两种不同的现象导致了实验观察到的 pH 变化方向的反转。

　　在图 6a和b的两种情况下，吸附和再生过程中平均 pH 值变化的方向正好相反。增加 ΔcCl-导致更显着的 pH 值变化，在吸附期间平均 pH 值高于进水 pH 值，在解吸期间低于进水 pH 值。

　　在自来水的情况下，随着碳酸盐物质(HCO3-和 CO32–)吸附的增加，pH值变化则变得更加显着，吸附过程中 pH 值降低，解吸过程中 pH 值升高。这一结果凸显了研究实际脱盐条件下 pH 变化的重要性，以及通过减少 HCO3-吸附来控制流出物 pH 变化以减轻结垢问题的必要性。

　　04总结与展望

　　总之，我们使用老化的电极、NaCl 溶液和自来水研究了 MCDI 和 i-MCDI 的 pH 变化。当达到动态稳定状态时，在脱盐过程中观察到的出水 pH 值不会发生显着变化。这些 pH 值随用 N2吹扫的 NaCl 进水而变化的趋势与我们仅考虑离子扩散系数差异的理论一致，这表明非法拉第过程是 MCDI 中老化电极导致 pH 值变化的主要原因。

　　这一发现与现有的理解大不相同，即法拉第过程是 MCDI 中 pH 值变化的主要原因。此外，我们发现自来水脱盐所观察到的 pH 值变化显示出与 NaCl 不同的动态：在解吸过程中流出物的 pH 值增加。我们通过脱盐过程中碳酸氢根离子 (HCO3- ) 的吸附和再生过程中的解吸来解释了这种方向反转。这项工作还表明，在未来对 CDI 中 pH 变化的研究中，强烈建议使用老化电极进行实验。

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